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[话题] 宏观超分子自组装铀分离新方法

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yexuqing 发表于 2019-6-12 08:45:28 | 显示全部楼层 |阅读模式 打印 上一主题 下一主题
 
化学学院沈兴海与合作者发文报道宏观超分子自组装铀分离新方法
2019/06/10 信息来源: 化学与分子工程学院
编辑:麦洛 | 责编:白杨



低碳排放的核能是解决世界日益增长的清洁能源需求最有希望的方案之一。铀是生产核能的重要原料,其分离和提纯引起研究者的广泛兴趣。溶剂萃取是目前最成熟的铀分离提纯技术。然而传统的萃取流程步骤较多,需要进行反萃和进一步浓缩等后续处理,才能达到分离富集目标金属离子的目的。由此带来一个棘手问题,即传统萃取过程往往伴随着大量的有机废液甚至放射性废液产生。这些废液如不能得到妥善处理和处置,将给环境带来巨大的潜在威胁。

宏观超分子自组装(Macroscopic supramolecular assembly, MSA)是超分子化学的研究前沿。要实现宏观尺度的超分子自组装,有两个条件必须满足:一是组装模块之间要有分子间相互作用力;二是要有持续的驱动力推动这些组装模块相互靠近,使他们的距离达到纳米尺度以下,让大量分子间相互作用力能够发生,从而实现宏观自组装。马朗戈尼效应(Marangoni effect)是实现宏观尺度超分子自组装的一种理想驱动力。然而,表面张力梯度引起的马朗戈尼效应通常持续时间较短,导致组装效率较低。

萃取体系中形成的富铀宏观超分子组装体

北京大学化学与分子工程学院沈兴海教授课题组和中国工程物理研究院核物理与化学研究所彭述明研究员课题组合作,巧妙地将宏观超分子自组装的思路设计在萃取体系中,基于羟基功能化离子液体,开发了一种新颖、环保、高效的铀萃取分离方法,直接在离子液体-水界面处得到一颗富铀的固体小球,成功实现了水溶液中铀酰离子的一步法提取和固化。该方法在乏燃料后处理、含金属离子废水处理等领域具有重要的应用前景,并有望克服传统溶剂萃取体系流程繁琐、易产生大量放射性有机废液等诸多问题。

这项工作不仅丰富了基于离子液体的萃取方法和萃取理论,还为宏观超分子自组装领域的一个重要科学问题即持续推动力问题的解决提供了新的途径。基于羟基离子液体特殊的表面性质及其参与阳离子交换并与萃取剂和铀酰离子配位造成局部浓度变化这一特点,在界面创造了连续的马拉戈尼效应,解决了其持续时间较短的难题,从而进一步实现了铀与配体螯合物从分子尺度到介观尺度再到宏观尺度的自组装。整个过程没有引入任何外力,是自发的热力学过程。

富铀宏观超分子组装体形成机理示意图

相关研究成果以“Uranium Capture Strategy based on Self-assembly in Hydroxyl-functionalized Ionic Liquid Extraction System”为题,于2019年5月20日发表在英国皇家化学会期刊Chemical Communications(DOI: 10.1039/C9CC02823D),沈兴海与彭述明为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金联合基金重点项目“离子液体中镧系元素的配位化学及其痕量离子的萃取研究”资助(项目编号:U1830202)。


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