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[话题] 环状联烯参与不对称镍催化

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yexuqing 发表于 2020-10-12 16:16:37 | 显示全部楼层 |阅读模式 打印 上一主题 下一主题
 
环状联烯参与不对称镍催化
  一个多世纪以来,张力环状有机分子,例如芳烃、环状炔烃和环状烯,以其非同寻常的结构和高化学反应性吸引着化学家们。
  研究组报道了在催化不对称反应中获得外消旋环状联烯中间体的情况,并提供了在这种转化中控制绝对立体化学的两种不同机制的证据:联烯对映体的动力学拆分和中间体π—烯丙基镍配合物的去对称化。
  计算研究暗示了一种催化机制,包括通过插入立体选择性的烯烃对环状联烯对映体进行初始动力学拆分,去掉所产生的立体化学信息,以及随后通过中间体π—烯丙基镍配合物的去对称化引入绝对立体化学。
  结果揭示了环状联烯可利用的反应活性超越了先前报道的传统环加成和亲核加成,从而扩大了此类中间体可获得的产物类型。此外,研究组的计算研究提出了两种潜在的策略,用于控制环状联烯反应中的立体控制。总之,该结果为包括张力中间体的催化不对称反应奠定了基础。
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